7.2. Поведение радионуклидов в почве

Радионуклиды, поступившие в почву, не изменяют физико-химического состава почвы и с течением времени распределяются в 30-ти сантиметровом слое. В почве радионуклиды включаются в различные процессы, среди которых наибольшее значение имеют сорбция и миграция. Радионуклиды вступают в физико-химические реакции взаимодействия с почвенным поглощающим комплексом (ППК), усваиваются почвенными микроорганизмами, образуют нерастворимые и растворимые в почвенном растворе соли и коллоидные соединения, что сопровождается трансформацией форм их соединений, изменением миграционной подвижности и биологической доступности для корневых систем растений. Поглощение радионуклидов ППК определяется процессами распределения между двумя основными фазами почвы — твердой и жидкой и осуществляется за счет следующих основных взаимообратимых процессов.

1. Сорбция  десорбция. Сорбция — это поглощение радионуклидов твердыми частицами почвы из почвенного раствора. Десорбция — это выделение или переход радионуклидов из частиц в почвенный раствор. Поглощение радионуклидов поверхностным слоем частиц называется адсорбцией.

2. Осаждение  растворение. Осаждение — это образование труднорастворимых и нерастворимых соединений радионуклидов. Растворение — это переход радионуклидов в почвенный раствор из соединений.

3. Коагуляция  пептизация. Коагуляция — это образование крупных коллоидных соединений в дисперсных системах. Пептизация — это распад крупных и сложных соединений на мелкие и простые.

На подвижность радионуклидов в почве оказывают влияние ряд таких факторов как физико-химическая характеристика радионуклидов, время и формы нахождения в почве, свойства почвы, погодно-климатические условия, тип растительного покрова.

Среди физико-химических характеристик наибольшее влияние на поведение радионуклидов в почве оказывают свойства радиоактивных выпадений и равномерность распределения их в почве, степень дисперсности и растворимость выпадений, атомная масса и величина заряда иона радионуклида, способность радионуклида образовывать комплексные и нерастворимые соединения, а также способность радионуклидов к изоморфному замещению элементов в почвенных минералах. Радионуклиды, поступившие в почву в водорастворимой форме и в составе тонкодисперсных радиоактивных частиц, активно и быстро включаются в почвенные процессы. При этом одновалентные ионы радиоцезия вступают в ионно-обменные реакции с ионами глинистых частиц почвенно-поглощающего комплекса, где прочно фиксируются, изоморфно замещая калий в кристаллических решетках. Ионы двухвалентного стронция-90 практически не участвуют в таких ионно-обменных реакциях, поэтому стронций-90 не поглощается ППК и находится в почве в подвижном состоянии.

Из свойств почвы наибольшее влияние на сорбцию оказывают агрохимические показатели (кислотность почвенного раствора, емкость поглощения и состав обменных катионов, содержание органического вещества), а также минералогический и гранулометрический состав почвы. Определяющую роль при взаимодействии радионуклидов с почвой играет поглотительная способность почвы, т.е. способность почвенных частиц поглощать ионы химических элементов из почвенного раствора и удерживать их в связанном состоянии. Гедройц К.К. выделил 5 видов поглотительной способности почв: 1) механическая поглотительная способность, т.е. механическое поглощение радиоактивных частиц порами и капиллярами почвы; 2) биологическая поглотительная способность, т.е. избирательное поглощение радионуклидов фауной и микроорганизмами; 3) физическая поглотительная способность, т.е. поглощение из почвенного раствора поверхностью частиц молекул воды и ионов щелочных элементов; 4) химическая поглотительная способность, т.е. образование в результате химических реакций труднорастворимых и нерастворимых в воде соединений; 5) физико-химическая или обменная поглотительная способность, т.е. способность почвенных коллоидов поглощать катионы из раствора в обмен на эквивалентное количество катионов коллоидов. Коллоиды — это сложные минеральные, органические и органоминеральные соединения. В большинстве почв преобладают минеральные коллоиды, на долю которых приходится 85–90% их общей массы. К ним относятся глинистые минералы (монтмориллонит, каолинит, галлуазит, гидрослюда, иллит, вермикулит и др.), гидрооксиды железа, алюминия, марганца, кремния и их комплексные соли. Основное свойство коллоидов — способность к поглощению веществ из раствора в виде ионов и молекул. Поглощенные ионы и молекулы могут обмениваться на другие ионы и молекулы, находящиеся в почвенном растворе, т.е. коллоиды обеспечивают поглотительную и обменную способность почв. Большая удельная поверхность и наличие двойного слоя ионов на внешней части, которые способны к эквивалентному обмену, придают коллоидам высокую реакционную активность. В зависимости от заряда ионов коллоиды разделяются на три группы: 1) отрицательно заряженные (глинистые минералы, гидрооксиды кремния и марганца, гумусовые кислоты, органоминеральные коллоиды); 2) положительно заряженные (гидрооксиды железа и алюминия); 3) амфолитоиды, которые в кислой среде имеют положительный заряд, а в щелочной – отрицательный. Отрицательный заряд глинистых минералов возникает в результате изоморфных (неэквивалентных) замещений ионов.

Обменное поглощение оказывает основное влияние на поведение радионуклидов в почве. Процессы обменного поглощения происходят на поверхности частиц. Обменной поглотительной способностью обладает тонкодисперсная фракция или почвенно-поглощающий комплекс. Обменное поглощение радионуклидов подчиняется основным закономерностям ионного обмена. Характер взаимодействия радионуклидов с ППК можно представить схемой обменной реакции:

ППК-М + m  ППК-m + М,

где ППК – почвенно-поглощающий комплекс; М – ионы элементов ППК; m – ионы радионуклидов.

Эта реакция обратима, т.е. после поглощения катиона радионуклида почвенно-поглощающим комплексом он может снова вытесняться в почвенный раствор из ППК. Реакция обмена происходит до установления равновесия, которое может смещаться при изменении состава катионов почвенного раствора. Изменение концентрации ионов почвы может существенно влиять на распределение ионов радионуклидов в почве (например, при внесении минеральных удобрений). Однако изменение концентрации радионуклидов практически не влияет на распределение ионов ППК.

Фракции почв различаются размерами частиц, физическими и химическими свойствами и минералогическим составом. Выделяют три основные фракции почвы: 1) фракция мелкого песка и крупной пыли; 2) фракция средней и мелкой пыли; 3) илистая фракция. Во второй и третьей фракции, куда входят слюды, гидрослюды и минералы монтмориллонитовой и каолинитовой группы, повышенное содержание кальция, магния и калия. Гранулометрический состав определяет поглотительную способность почвы, которая зависит от дисперсности почвенных частиц. С уменьшением размера частиц почвенных фракций сорбция ими Сs-137 повышается. Почвы с большим содержанием высокодисперсных частиц (размером от 0,2 до 0,001 мкм) имеют высокую емкость поглощения, высокое содержание оксидов железа, алюминия, марганца, гумуса и обменных катионов Са²⁺, Мg²⁺ и К⁺. Сорбционная поверхность частиц увеличивается от грубых фракций к тонким, т.е. у песчаной фракции она минимальная, у илистой фракции — максимальная. Установлено, что более 90% радионуклидов поглощается илистой фракцией, т.е. глинами, гидрослюдами и слюдами. Почвы тяжелого гранулометрического состава обладают более высоким содержанием мелкодисперсных фракций по сравнению с почвами легкого гранулометрического состава. Поэтому поглощенные радионуклиды в 2-5 раз сильнее закрепляются на тяжелых почвах. Сs-137 сорбируется в 10–20 сильнее, чем Sr-90. В Республике Беларусь более 50% загрязненных земель составляют почвы легкого гранулометрического состава, где преобладают кварц и полевые шпаты, поэтому эти почвы имеют низкую емкость поглощения, низкое содержание вторичных глинистых минералов. Для этих почв характерна повышенная гидроморфность. Эти свойства обеспечивают слабую сорбцию радионуклидов, хорошую растворимость и высокое поступление их в растения.

Сорбция радионуклидов на торфяных почвах зависит от окультуренности и степени минерализации торфа. Минерализацию оценивают по зольности почвы, т.е. по содержанию в ней оксидов железа, алюминия и кремния. Чем больше в золе SiO₂, тем выше зольность. Известно, что SiO₂ и алюминий входят в состав монтмориллонита, каолинита и гидрослюд, содержание которых в торфяных почвах очень низкое. Торфяно-болотные почвы имеют повышенную влажность, высокую кислотность почвенного раствора, что препятствует прочной сорбции радионуклидов. При высокой минерализации (зольность 70%) возрастает сорбция и уменьшается содержание обменных и водорастворимых форм до 5–10 раз. Сорбция радионуклидов на торфяно-болотных почвах в 10 раз меньше, чем на минеральных почвах. Известно, что чем больше мощность торфяного слоя, тем выше содержание водорастворимых и обменных форм радионуклидов.

Высокая сорбция мелкодисперсных фракций почвы связана не только с большой удельной поверхностью глинистых частиц и с их отрицательным зарядом, но и с особенностями их минералогического состава. Минеральная часть почвы составляет от 50% до 97% массы почвы. Первичные минералы представлены крупными песчаными частицами. Вторичные минералы преобладают в илистой фракции в виде глин и коллоидов. Максимальная сорбция радионуклидов происходит минералами группы монтмориллонита и группы гидрослюд. Минимальная сорбция у минералов группы каолинита и группы слюд. Поглощение радионуклидов из почвенного раствора минералами группы монтмориллонита составляет 92-99%, группы гидрослюд – 80-88%, группы слюд – 71-87%, группы каолинита – 40-68%, группы кальцита, кварца и полевых шпатов – 10-50%. Вторичные минералы относятся к алюмосиликатам и имеют следующие химические формы: Аl₂Si₄O₁₀(ОН)₂· n Н₂О – монтмориллонит, Аl₂Si₂O₅(ОН)₄ – каолинит, КАl₂[(SiАl)₄ О₁₀](ОН)₂· n Н₂О – гидромусковит. Они находятся в почве в виде кристаллов от нескольких микрометров до десятых и сотых долей микрометра, благодаря чему имеют большую поверхность и высокую поглотительную способность. Монтмориллонитовые глины высокодисперсны, обладают высокой набухаемостью, липкостью и вязкостью. В дерново-подзолистых почвах и черноземах, сформированных на суглинках, преобладают минералы монтмориллонитовой группы. Различие в поглощении и закреплении радионуклидов связано с различиями в строении кристаллических решеток минералов. Кристаллическая решетка минералов построена из кремнекислородных тетраэдров (атомы кремния и кислорода) и алюмогидроксильных октаэдров (атомы алюминия, кислорода и водорода), которые располагаются слоями и формируют кристаллическую решетку или пакет, состоящий из 2-х или 3-х слоев, между которыми имеются свободные межпакетные пространства. У каолинита кристаллическая решетка образована двумя слоями, расстояние между которыми составляет 0,715 нм, у монтмориллонита – трехслойная решетка, с расстоянием между слоями от 0,94 до 2,14 нм. Известно, что чем больше слоев и чем больше межпакетное расстояние, тем глубже проникают обменные ионы вглубь решетки и тем сильнее они закрепляются в ней, поэтому сорбционная способность у минералов группы монтмориллонита выше, чем у минералов группы каолинита. Частицы глинистых минералов имеют отрицательный заряд. Возникновение отрицательного заряда связано с изоморфным замещением в тетраэдрах и октаэдрах. В минералах часть 4-х валентных ионов Si⁴⁺ тетраэдров может быть изоморфно, т.е. неэквивалентно, замещена 3-х валентными ионами Аl³⁺ почвенного раствора. Аналогично в октаэдрах часть 3-х валентных ионов Аl³⁺ может быть замещена 2-х валентными ионами Mg²⁺. Возникший отрицательный заряд частицы компенсируется соответствующим количеством одновалентных катионов почвенного раствора, такими как К⁺, Nа⁺, реже Ca²⁺, которые способны к диссоциации (к выходу из частиц) и эквивалентному обмену на любые одновалентные и двухвалентные катионы почвенного раствора, в том числе и на одновалентные ионы радионуклидов. При этом катионы, компенсирующие отрицательный заряд, могут оставаться на поверхности коллоида или проникать в межпакетные пространства кристаллической решетки, где прочно закрепляются и не участвуют в обменных реакциях. Поэтому считают, что Сs-137 поглощается кристаллической решеткой глинистых минералов по типу изоморфного замещения калия в кристаллической решетке минералов. Участие Сs-137 в кристаллохимических реакциях с вхождением его в межпакетное пространство кристаллических решеток вторичных глинистых минералов является характерной особенностью поведения цезия-137 в почве. Большое межпакетное пространство у минералов группы монтмориллонита способствует поглощению катионов, компенсирующих отрицательный заряд, не только на внешней поверхности, но и в межпакетных пространствах, поэтому у минералов этой группы высокая поглотительная способность. У минералов группы каолинита расстояние между пакетами меньше, поэтому межпакетная связь прочнее, обменное поглощение катионов происходит только на внешней поверхности, поэтому у них менее прочная сорбция. У гидрослюд обменные ионы Мg²⁺ расположены в межпакетных пространствах решеток. При набухании гидрослюд (когда почва влажная) обменные ионы почвенного раствора проникают в межпакетное пространство и вступают в обменные реакции с ионами магния. При низкой влажности почвы гидрослюды теряют воду, межпакетные пространства сокращаются, ионы почвенного раствора не включаются в обменные реакции с ионами Мg²⁺ и не закрепляются в решетке, а остаются в почвенном растворе.

Общее количество катионов, которое может быть вытеснено из почвы, называется емкостью поглощения или емкостью катионного обмена, которая зависит от минералогического и гранулометрического состава почвы, а также от содержания гумуса. Органическая часть почвы обладает более высокой поглотительной способностью, чем минеральная, однако, в мелкодисперсной фракции преобладают минеральные коллоиды. Общее содержание поглощенных катионов оснований (кроме водорода и алюминия) называется суммой обменных оснований, на долю которых в черноземах приходится 80–90%. В дерново-подзолистых почвах 50% и более приходится на ионы водорода и алюминия. Установлено, что чем больше емкость катионного обмена и сумма обменных оснований, тем прочнее сорбция радионуклидов, поэтому максимальная сорбция у черноземов.

Каждая почва в естественном состоянии содержит определенное количество обменно-поглощенных катионов Са²⁺, Н⁺, Мg²⁺, Nа⁺, К⁺, NН₄⁺, Аl³⁺, чаще преобладают К⁺, Са²⁺, Мg²⁺, Аl³⁺ и Н⁺, поэтому почвы могут быть кислыми или щелочными. Различные почвы имеют закономерное сочетание основных почвенных показателей. Например, черноземы характеризуются повышенным содержанием физической глины, ила, гумуса, обменных катионов, большой емкостью поглощения, преобладанием минералов монтмориллонитовой группы, а дерново-подзолистые, наоборот, отличаются невысоким содержанием питательных веществ, незначительной емкостью обмена, низким рН, малым содержанием гумуса. Поэтому более прочно радионуклиды закрепляются в черноземах и слабее всего в дерново-подзолистых песчаных и торфяно-болотных почвах. Установлено, что во всех типах почв Cs-137 фиксируется более прочно, чем Sr-90.

Кислотность почвы зависит от концентрации в почвенном растворе ионов Н⁺ и Аl³⁺. Ионы Н⁺обладают высокой способностью к замещению поглощенных в ППК ионов химических элементов, в том числе и ионов радионуклидов. В почвах с кислой реакцией раствора происходит неполная адсорбция радионуклидов ППК и возрастает их подвижность. Разные ионы оказывают разное влияние на сорбцию радионуклидов. По влиянию на сорбциюSr-90 они располагаются в следующий убывающий ряд: Са²⁺> Мg²⁺ > К⁺>NН₄⁺ > Nа⁺. Двух– и трехвалентные ионы располагаются в ряд: Аl³⁺>Fе³⁺> Ва²⁺, таким образом, чем больше в почве двух– и трехвалентных ионов, тем больше сорбцияSr-90. На сорбцию цезия-137 значительно влияют одновалентные катионы, это указывает на необратимый характер сорбции. По влиянию на сорбцию цезия-137 катионы располагаются в убывающий ряд: К⁺ >NН₄⁺> Мg²⁺ > Са²⁺>Nа⁺. Анионы РО₄^3-,SO₄^2-и СО₃^2-увеличивают сорбциюSr-90, образуя с ним нерастворимые фосфаты, карбонаты и сульфаты. Эти анионы незначительно усиливают сорбцию цезия-137.

Чем выше насыщенность почвы основаниями, тем меньше кислотность и выше буферность почвы. Буферность – это способность почв противостоять изменению реакции почвенного раствора при появлении в нем ионов Н⁺ и ОН^-. Высокой буферностью обладают тяжелые черноземные почвы.

Известно, что чем больше в почве органических веществ, тем выше сорбция. Лучшими сорбентами являются фульвокислоты и гуминовые кислоты. Фульвокислоты образуют комплексы с тяжелыми металлами и радионуклидами анионного характера, которые хорошо растворимы. Фульвокислоты образуют также комплексы, содержащие кальций, железо и алюминий, которые находятся в почве в растворимом и нерастворимом состоянии. Гуминовые кислоты имеют высокую емкость катионного обмена (500-700 мг-экв./100г органического вещества) и обладают хелотирующей способностью, т.е. связывают тяжелые металлы и радионуклиды. Установлено, что 1г гуминовой кислоты при рН=5-6 сорбирует 34 мг свинца, 350 мг ртути, 29 мг цезия, 17 мг стронция и ряд других элементов. С гуминовыми кислотами цезий и стронций образуют гуматы и гуматные комплексы, которые плохо растворимы. Комплексы радионуклидов с гуминовыми кислотами в 1,5–3 раза прочнее, чем с фульвокислотами. Органическое вещество в почве образует стойкие комплексы с трансурановыми элементами, кроме этого трансурановые элементы могут образовывать с органическим веществом мобильные соединения хелатного типа. Большой запас органического вещества содержится на торфяно-болотных почвах, где примерно 20% Сs-137 соединяется с гуминовыми кислотами, а Sr-90 соединяется преимущественно с наиболее подвижными фульвокислотами.

Сорбция радионуклидов в почве зависит от плотности и ботанического состава растительного покрова. На естественных травянистых фитоценозах радионуклиды поглощены в верхнем дернинном слое. В лесных ценозах радионуклиды непрочно поглощаются лесной подстилкой, из которой быстро мигрируют в верхние слои минеральной почвы, где прочно фиксируются. На сорбцию радионуклидов в естественных ценозах влияет интенсивность отмирания наземной массы и минерализация органического вещества, а также содержание и состав микроорганизмов, участвующих в разложении органического вещества. Микроорганизмы накапливают в своих клетках радионуклиды, которые после их гибели вновь поступают в почву и почвенный раствор.

Прочность сорбции радионуклидов возрастает в ряду почв: дерново-подзолистые супесчаные > дерново-подзолистые суглинистые > и черноземные. В этом ряду почв возрастает дисперсность частиц, содержание глинистых минералов, органического вещества и катионов кальция и калия.

Наибольшее влияние среди погодно-климатических условий оказывают сумма положительных температур и продолжительность сезона положительных температур, годовое количество осадков и их распределение по сезонам года. Чем выше температура и чем больше выпадает осадков в весенне-летний период, тем ниже сорбция радионуклидов.

Большинство катионов, в том числе и радионуклидов, прочнее поглощаются слабощелочными почвами аридной зоны и слабее поглощаются кислыми почвами гумидной зоны, т.е. сорбция зависит от природно-климатической зональности.

Таким образом, чем выше плодородие почвы, тем прочнее сорбция радионуклидов.

Радионуклиды в почве находятся в очень малых концентрациях и в различных формах. Например, при плотности загрязнения почвы 1 Ки/км² массовая концентрация цезия-137 составляет 3,9 · 10^-12 %, а стронция-90 – 2,4 · 10^-12 %. Поэтому они, попадая в почву, не изменяют ее основные агрохимические свойства. При поступлении в растения имеет значение не общее содержание радионуклидов в почве, а формы их нахождения в почве, от которых зависит их подвижность и доступность для корневой системы. По подвижности в почвах радионуклиды разделяются на 4 группы: 1) сильноподвижные (иод, сера и др.); 2) подвижные (натрий, рубидий, стронций, рутений и др.); 3) малоподвижные (церий, железо, цирконий, цезий и др.); 4) практически неподвижные (цинк, кобальт и др.).

Степень подвижности радионуклидов в почве оценивается воздействием на нее различными растворами химических соединений. Легкодоступные для растений формы радионуклидов извлекаются водой (водорастворимая форма) и одномолярным (1М) раствором уксуснокислого аммония (обменная форма). Подвижные радионуклиды, извлекаемые 1М раствором соляной кислоты, только частично могут поглощаться растениями и являются для них потенциально доступным резервом. Фиксированные формы радионуклидов недоступны растениям и освобождаются лишь при обработке почвы 1М раствором соляной кислоты (слабофиксированные формы) и 6М раствором соляной кислоты (прочнофиксированные формы).

Формы нахождения радионуклидов в почве непостоянны, т.е. они изменяются с течением времени. При длительном пребывании радионуклидов в почве на перераспределение их форм оказывают влияние сорбционные процессы радионуклидов в почве. В первые годы после аварии радионуклиды Сs-137 иSr-90 находились преимущественно в водорастворимой и обменной формах, т.е. в формах доступных для поглощения корнями растений. Степень окисления цезия равна 1⁺, в почвенном растворе он присутствует в виде катиона. Цезий-137 имеет наибольший радиус среди других одновалентных катионов, поэтому он адсорбируется глинистыми минералами прочнее, чем его химический аналог калий. Исследования показали, что доступность радиоцезия существенно уменьшается во времени вследствие процессов фиксации его почвой. За период 1987 по 1994 год доля фиксированной формыCs-137 увеличилась более, чем в 2 раза и составляла 70-84% общего содержания. ДляSr-90, наоборот, характерно преобладание легкодоступных для растений форм, которые составляли 53-87% от общего содержания и имели тенденцию к повышению во времени. Стронций-90 имеет степень окисления 2⁺, в почвенном растворе он находится в виде катионов. Растворимость бикарбоната стронция выше, чем бикарбоната кальция, поэтому в почве стронций более подвижен, чем кальций.

В последние годы нет значительных изменений в перераспределении форм нахождения радионуклидов в почве, т.е установилось динамическое равновесие форм. Таким образом, более 90% Сs-137 находится в фиксированной форме. Более 80% Sr-90 находится в водорастворимой и обменной формах. Следует отметить, что со временем происходит разрушение или деструкция "горячих" частиц, содержащих цезий, стронций и плутоний. После выхода из частиц цезий-137 быстро связывается глинистыми минералами верхних слоев почвы и переходит в фиксированную форму. Стронций-90 не фиксируется глинистыми минералами и входит в состав почвенного раствора в подвижном состоянии, увеличивая процентное содержание водорастворимой и обменной форм.

Церий и рутений мало подвижны в почве. Поведение плутония в почве подобно поведению естественного радиоактивного тория. Около 80% плутония находится в аморфной форме, т.е. плутоний входит в состав аморфных соединений, покрывающих в виде пленок минеральные частицы. Остальные 20% плутония находится в обменной (около 14%), подвижной (4,5%) и водорастворимой (1%) формах. Наиболее растворимы и подвижны соединения плутония, в которых он находится в степени окисления 5⁺и 6⁺. Установлено, что гидрооксиды америция и кюрия более растворимы и подвижны в почве, чем гидрооксиды плутония.

Подвижность радионуклидов в почве зависит и от режима увлажнения почв. Например, на переувлажненных песчаных и торфяных почвах в Наровлянском и Лельчицком районах Гомельской области высокая степень загрязнения травяных кормов наблюдается даже при относительно низких плотностях загрязнения радионуклидами.

Радионуклиды, осевшие на поверхность почвы, включаются в миграционные процессы, такие как вертикальная и горизонтальная миграция радионуклидов. Вертикальная миграция – это совокупность процессов, вызывающих перераспределение радионуклидов вглубь по профилю почвы. Перемещение радионуклидов по профилю почвы, во-первых, изменяет их распределение в корнеобитаемом слое; во-вторых, приводит к снижению уровня радиации над поверхностью почвы; в-третьих, приводит к уменьшению интенсивности выдувания и вымывания радионуклидов; в-четвертых, создает возможность загрязнения грунтовых вод радионуклидами. Интенсивность вертикальной миграции зависит от свойств почвы, от свойств радионуклидов, от вида биоценоза и других факторов. Вертикальная миграция осуществляется при следующих процессах: 1) конвективный перенос с током воды (конвекция); 2) диффузия свободных и адсорбированных ионов; 3) механический перенос на частицах почвы; 4) перенос на коллоидных частицах (лессиваж); 5) перенос по корневым системам растений.

Эти процессы неравнозначны при вертикальной миграции, наиболее значимы конвекция и диффузия. Конвекция — это перенос радионуклидов восходящими и нисходящими потоками пара или жидкости. Конвекция приводит к перемещению и увеличению максимальной концентрации радионуклидов в нижележащих профильных слоях. Диффузия — это самопроизвольное выравнивание концентрации радионуклидов при соприкосновении с частицами почвы. Диффузия вызывает расширение зоны нахождения радионуклидов с одновременным уменьшением максимальной концентрации. Конвекция и диффузия тесно связаны с поглощением и прочностью закрепления радионуклидов твердой фазой почвы. Чем прочнее сорбция радионуклидов в почве, тем слабее эти два процесса. Конвекция и диффузия характерны для водорастворимой и, частично, для обменной форм радионуклидов в почве. Механический перенос происходит в результате роющей деятельности почвенной фауны, деятельности человека при вспашке и рыхлении почвы, а также с током воды и пыли по трещинам и разломам почвы. Механический перенос характерен для всех форм радионуклидов.

В одной и той же почве разные радионуклиды имеют разную скорость миграции и разные коэффициенты миграции. Коэффициенты миграции Сs-137 на 1–2 порядка ниже, чем коэффициент миграцииSr-90. По величине коэффициента миграцииSr-90 почвы располагаются в следующий убывающий ряд: дерново-подзолистая песчаная > дерново-подзолистая суглинистая > торфяно-болотная > чернозем. Убывающий ряд почв по величине коэффициента миграции Сs-137: торфяно-болотные > дерново-подзолистая песчаная > дерново-подзолистая суглинистая > чернозем. Миграция зависит от гидроморфности почвы. Максимальная миграция радионуклидов на дерново-глеевых, дерново-торфянисто глеевых и торфяно-болотных почвах, где стронций мигрирует интенсивнее, чем цезий. Основная масса радионуклидов (до 90%) на необрабатываемых почвах находится в верхнем 0–5 сантиметровом слое (суглинистые почвы) или в 0–10 сантиметровом слое (супесчаные почвы). Миграция на автоморфных почвах достигает 15–20 см, на увлажненных – более 30 см. Миграция по профилю почвы происходит очень медленно, поэтому в ближайшие 30 лет самоочищения корнеобитаемого слоя почвы за счет миграции не произойдет. На пахотных почвах радионуклиды равномерно перемешаны в пахотном слое (0–25 см). В подпахотном горизонте концентрация радионуклидов менее 1% от общего содержания радионуклидов в слое 0–30 см. Содержание Сs-137 иSr-90 в почве уменьшается только в результате естественного радиоактивного распада, который не зависит от внешних условий, а также за счет выноса радионуклидов растительностью. За счет радиоактивного распада почва ежегодно очищается отSr-90 и Сs-137 соответственно на 2,2 и 2,1%.

Для оценки перспективы ведения сельскохозяйственного производства необходимо знать динамику самоочищения почв за счет миграции радионуклидов за пределы корнеобитаемого слоя. При прогнозе радиационной обстановки используется период полуочищения корнеобитаемого слоя почвы, т.е. время, за которое первоначальное содержание радионуклидов в корнеобитаемом слое уменьшится в два раза. Период полуочищения почв в ближней зоне (до 30 км от ЧАЭС) и дальней (250 км и более от ЧАЭС) для цезия-137 составляет соответственно 24-27 и 10-17 лет. Для стронция-90 период полуочищения для ближней и дальней зон меньше в 1,5–3 раза и составляет 7–12 лет.

Перенос радионуклидов по корневым системам растений зависит от глубины проникновения и густоты корней в почве, от физико-химических свойств радионуклидов, от биологических особенностей растений и состава фитоценоза. Из наземных органов радионуклиды поступают в глубинные корни. Благодаря выделительной функции корней радионуклиды попадают в нижележащие почвенные горизонты. Перенос по корням характерен для водо-растворимой и обменной форм. При отмирании наземной массы и при срезе растений радионуклиды с корнями остаются в почве на глубине расположения корней, при разложении которых радионуклиды поступают в почвенный раствор. С коллоидными частицами мигрируют все формы радионуклидов.

Таким образом, легкий гранулометрический состав, повышенная кислотность почвенного раствора, избыточная увлажненность почвы и отсутствие глинистых минералов в почве способствуют интенсивности вертикальной миграции по профилю почвы.

Горизонтальная миграция — это перераспределение радионуклидов по поверхности почвы в горизонтальном направлении. Она обусловлена действием двух природных процессов — ветровой и водной эрозией почвы. Под ветровой эрозией понимают ветровой перенос радионуклидов. Величина ветровой миграции зависит от ряда факторов, таких как скорость ветра, погодно-климатическиие условия, свойства радиоактивных выпадений, дисперсность частиц и прочность фиксации их на растительном покрове, свойства почвы, характер подстилающей поверхности, особенности рельефа и ландшафта, структура посевов, система обработки почвы и др. Основное количество радионуклидов (до 85%) перемещается в приземном слое с мелкой фракцией почвы. Максимальная миграция радионуклидов с ветром наблюдается в весенне-летний период. На минеральных почвах миграция начинается при скорости ветра 3–6 м/с, на осушенных торфяниках — 8–9 м/с. Мерой ветрового переноса радионуклидов служит коэффициент ветрового подъема, который определяется как отношение концентрации радионуклида в воздухе на высоте 1м к плотности поверхностного загрязнения почвы. Ветровой перенос имеет значение при вторичном загрязнении растительности, где его размеры могут составлять более 10% от общего содержания радионуклидов в растительности. Перенос радионуклидов с пылью зависит от ландшафта, т.е. от наклона земной поверхности. Максимальное накопление радионуклидов происходит в местах, где резко уменьшается скорость ветра. Эти места находятся в низинах, впадинах, на подветренных сторонах склонов, около лесов и строений, где содержание цезия-137 в почве в два и более раз больше.

На Полесье 50% площади подвержено ветровой эрозии, в результате которой теряется до 3-5 т земли с 1 га. На Полесье возможны пыльные бури, при которых дальность переноса радионуклидов возрастает. Ветровая эрозия более интенсивна на осушенных торфяниках и песчаных почвах при выращивании однолетних и пропашных культур. На эрозированных полях различия в загрязнении пахотного горизонта цезием-137 составляют 1,5–3 раза.

Водная эрозия почвы осуществляется в результате стока поверхностных вод в водные системы и бессточное понижение. Водная миграция радионуклидов осуществляется со стоком вод во время осадков, паводков, разливов рек, сезонного таяния снега, а также с грунтовыми водами. Миграция растворенных радионуклидов называется жидким стоком. Миграция взвесей илистых и глинистых частиц, содержащих радионуклиды в поглощенном состоянии, называется твердым стоком. Стоки радионуклидов в речные системы составляют несколько процентов в год от общего запаса их на площади водосбора. Твердый сток наиболее значим на легких пахотных землях и в местах с высокой скоростью потоков поверхностных вод, т.е. на склонах. Большую роль в миграции радионуклидов играет тип и увлажненность почвы водораздела. Дерново-подзолистые супесчаные и песчаные почвы водоразделов имеют высокую подвижность радионуклидов, поэтому в стоке с этих почв высокая концентрация радионуклидов, которые выносятся в пойму, где их содержание в почве может быть в 2-3 раза выше, чем в почве водораздела. Водоразделы, сложенные черноземом, прочнее поглощают радионуклиды, поэтому стоки с них содержат мало радионуклидов, в результате чего в почвах поймы концентрация радионуклидов ниже, чем в почвах водораздела. Миграционная способность стронция-90 в 10 и более раз выше, чем цезия-137. Это связано с тем, что стронций находится в почве преимущественно в водорастворимой форме и в виде комплексов с органическим веществом. С поверхностными и грунтовыми водами радионуклиды выносятся в реки и мигрируют по течению рек до впадения в моря. В результате этого происходит очистка почвы водосбора и вторичное загрязнение водных систем радионуклидами.

Сток радионуклидов в пониженные участки рельефа повышает там их концентрацию, поэтому на полях с неровным рельефом загрязнение почвы радионуклидами неравномерное и изменяется в 1,5-3 раза. На склонах рельефа водная эрозия вызывает вторичное загрязнение почвы радионуклидами, в результате смыва их в среднюю и нижнюю часть склона. Смыв радионуклидов происходит, в основном, с твердыми взвесями. Интенсивность смыва на склонах с дерниной в 100 раз ниже, чем на голых склонах. Смыв радионуклидов возрастает при выращивании на склонах пропашных культур.

Анализ дождевого и талого стока показал, что смыв радионуклидов с талым стоком на порядок меньше, чем смыв с дождевым, что связано с температурным режимом.

Радионуклиды ³Н,¹⁴С,¹²⁹Iмигрируют в виде летучих соединений на большие расстояния. Они переносятся из почвы, воды и растений в атмосферу. Их миграция зависит от дыхания и фотосинтеза растений, от разложения органических остатков и от окислительно-восстанови­тельных реакций.